科研成果

超高能量密度的锂硫电池被认为是最具前景的下一代汽车动力电池系统。然而，锂硫电池商业化发展仍面临一些亟待解决的挑战（S及其终产物Li₂S的电导率低；放电过程中S发生巨大体积变化，以及多硫化物中间体溶于电解液中并引发穿梭效应）。表面/界面反应通常在各种氧化还原转化行为中起主要作用，特别是在可逆电化学储能过程中。基于此，我们从界面控制出发提出建设性策略，旨在解决Li-S电池在实际应用中的技术瓶颈问题。

近日，威尼斯432888can登录主页蒋建课题组提出了一种基于吡咯分子原位聚合和渗透作用控制的智能化纳米S颗粒设计方案，文章第一作者为研究生三年级学生孟婷，该工作成功发表在英国皇家化学会杂志《Journal of Materials Chemistry A》上，标题为“Unearth the understanding of interfacial engineering techniques on nano sulfur cathodes for steady Li–S cell systems”。该成果表明，随着反应时间的进行，包覆于S纳米颗粒上的聚吡咯（PPy）层逐渐增厚（上限~60 nm）。同时，在均匀S₂O₈^2-的蚀刻作用下，内部密堆积的S原子不断扩散至壳层边缘。我们进一步证实了反应时间和过硫酸铵（(NH₄)₂S₂O₈）用量是影响复合物中S含量和壳层厚度的关键因素。由于表面取向的反应过程能够抑制Li枝晶的形成，使得所设计的内部疏松结构有利于缓冲放电过程中S的体积变化，加快电化学氧化还原反应过程并具有较高的活性物质利用率。然而，S@PPy复合物正极材料的电化学性能还远远不能满足实际应用的标准。因此，在此基础上，我们特意引入了层状过渡金属硫族化物ZnIn₂S₄作为混合电极体系的稳定剂和导电物。当用于Li-S电池正极时，S@PPy@ZnIn₂S₄复合材料表现出优异的电化学性能。文章中部分代表性图表如下所示：

图1：S@PPy纳米球的合成过程示意图

图2：不同复合材料的SEM和TEM图像：（a-c）S@PPy-I;（d-f）S@PPy-II；（g-i）S@PPy-III和（j）结构随时间变化的示意图。

图3：S@PPy@ZnIn₂S₄电极材料的电化学测试

备注：该成果在线网络链接为：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta04592f#!divAbstract