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Solar RRL: 基于绿色溶剂处理的非掺杂Spiro-OMeTAD的高效钙钛矿太阳能电池

近年来钙钛矿太阳能电池因低成本，高效率受到了广泛关注，引起了人们极大的研究兴趣。正置器件结构，即n-i-p结构，是目前研究最多的钙钛矿电池的类型，钙钛矿位于上层空穴传输层（HTL）和下层电子传输层（ETL）之间。在这种器件结构中，Spiro-OMeTAD是最经典、最常用的有机小分子空穴传输材料。据报道，基于Spiro-OMeTAD的器件最高效率在19-22%。然而，Spiro-OMeTAD必须在加入添加剂的前提下才能具有优异的空穴传输性能，而常见的添加剂如Li-TFSI,tBP,FK209等极易吸潮，会导致钙钛矿材料的分解，降低器件稳定性。另外，也有报道指出，这些添加剂可能会形成复合中心，降低器件的开路电压。非掺杂的Spiro-OMeTAD作为空穴传输材料时，器件效率一般都不高，文献报道普遍在10%左右（最高13.2%）。

威尼斯432888can登录主页的朱琳娜和吴飞副教授和香港科技大学颜河教授、蒋奎博士合作，尝试以非掺杂Spiro-OMeTAD作为空穴传输材料制备钙钛矿电池，器件结构为：ITO/C60/perovskite (MAPbI3-xClx)/dopant-free Spiro/MoO3/Ag。C60作为电子传输材料，非掺杂Spiro-OMeTAD作为空穴传输材料。分别以常规的氯苯溶剂制备Spiro-OMeTAD薄膜(Spiro-CB)，以及用不含卤素的低沸点四氢呋喃（THF）为溶剂，通过动旋涂的方式制备Spiro-OMeTAD薄膜(Spiro-THF)。通过掠入射广角X射线衍射（GIWAX）测试，以THF为溶剂动旋涂制备的Spiro-THF薄膜相比常规氯苯溶剂制备出的Spiro-CB薄膜,其结晶性有所提高。通过原子力显微镜表征了不同条件下制备薄膜的表面粗糙度，Spiro-THF薄膜和Spiro-CB薄膜均具有较低的粗糙度，有利于界面处的电荷传输。通过SCLC法测试了不同条件下制备的Spiro薄膜的空穴迁移率，发现Spiro-THF薄膜的空穴迁移率显著高于Spiro-CB薄膜。稳态和瞬态荧光光谱测试表明Spiro-THF薄膜具有更好的空穴提取能力。以Spiro-THF为非掺杂空穴传输材料制备的钙钛矿电池器件，其光电转换效率最高达到17%，开路电压1.023V，短路电流密度21.29 mA cm-2， 填充因子77.78%。这也是目前为止，非掺杂Spiro-OMeTAD取得的最高效率，且Spiro是用不含卤素的绿色溶剂处理的。以Spiro-CB为HTL的器件效率最高为15.27%。另外，在以TiO2为电子传输层的正置器件结构中，迟滞性往往比较明显。而该工作中，正置器件迟滞性非常小。由于空穴传输层中不用添加易吸潮的添加剂，器件稳定性也有所提升。因此，这一研究提供了一种简单、高效、廉价、环境友好的正置钙钛矿电池的制备方法。

相关结果发表在Solar RRL（DOI: 10.1002/solr.201900061）上。

 （附原消息链接：MaterialsViews  https://mp.weixin.qq.com/s/FQGUuDRFobF3MH-HRXmGZw）